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  1. 博士論文
  2. 令和5年度 (2023年度)

電荷補償反応を利用したカルコゲナイド系化合物半導体ナノ結晶の化学合成および熱電バルク材料のナノ構造化

https://doi.org/10.14990/0002000441
https://doi.org/10.14990/0002000441
12f0cd4b-ccd9-485a-b6ac-d861023cf127
名前 / ファイル ライセンス アクション
H00072.pdf 本文 (3.2 MB)
H00072_2.pdf 論文内容の要旨及び論文審査の結果の要旨 (270 KB)
Item type 学位論文 / Thesis or Dissertation(1)
公開日 2024-06-07
タイトル
タイトル 電荷補償反応を利用したカルコゲナイド系化合物半導体ナノ結晶の化学合成および熱電バルク材料のナノ構造化
タイトル
タイトル Chemical Synthesis of Chalcogenide Nanocrystals using Charge Compensation Reaction and Nanostructuring of Thermoelectric Bulk Materials
言語
言語 jpn
キーワード
主題 熱電材料
キーワード
主題 電荷補償反応
キーワード
主題 カルコゲナイド化合物
資源タイプ
資源タイプ doctoral thesis
ID登録
ID登録 10.14990/0002000441
ID登録タイプ JaLC
アクセス権
アクセス権 open access
著者 藤原,良輔

× 藤原,良輔

ja 藤原,良輔

ja-Kana フジワラ,リョウスケ

en FUJIWARA,Ryosuke

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抄録
内容記述タイプ Abstract
内容記述 熱エネルギーと電気エネルギーを相互変換可能な熱電材料は、未利用熱エネルギーの有効活用に向け盛んに研究が行われている。高性能熱電材料には、高い電気伝導率と低い熱伝導率の両立が必要不可欠である。近年この課題の解決に向けた戦略として材料のナノ構造化が進められている。現行の熱電材料作製手法は大別して物理的手法と化学的手法があるが、物理的手法では材料をナノメートルスケールで微細化することは困難であり、化学的手法では、合成時に使用する有機配位子が材料中に混入することによる電気伝導率の低下が問題となっている。そこで本研究では、有機配位子フリーでのナノ結晶熱電材料の合成手法の開発に向け、電荷補償反応を利用した新たな合成系の確立を行った。また、得られたナノ結晶を焼結することにより高純度のナノ構造化熱電材料を形成した。ターゲット材料には、約300 Kで優れた熱電変換特性を示すとして知られているBi2-xSbxTe3を選択し、さらに、他のカルコゲナイド系熱電材料として、SnTeの合成に本手法を展開した。
Bi3+, Sb3+とTe2−を2:3の比率で反応させたところ、粒径が10nm以下のBi2-xSbxTe3ナノ結晶を得ることに成功した。本合成プロセスの反応速度が極めて速いことに加え、室温条件下で合成したことにより結晶成長を抑制できたと考えられる。また、Bi3+とSb3+の仕込み比により得られる試料中のBiとSbの含有率を制御することが可能であった。焼結過程において高圧化で結晶を成長させることにより、材料の結晶内部に高密度転位を導入することに成功し、ナノ構造化材料が得られた。高密度転位を有する本材料は低い格子熱伝導率を示し、さらに、配位子が含まれていないことにより、高いキャリア移動度を維持し、高い電気伝導率を示すとともに、熱電性能は従来合成法の溶融法で形成された同一材料と比較して約40%向上した。
本合成法をSnTeのナノ結晶の合成に応用した結果、直径約200nmのナノ結晶からなる高密度粒界含有バルク材料の形成に成功し、SnTeにおいても格子熱伝導率の大幅な低減に成功した。
本研究の合成手法は、配位子フリーにてナノ結晶の合成を可能とする、電荷補償反応に基づいた新規の化学的合成法であり、これまでに報告されてきた物理的手法や、熱電材料を構成する金属元素のカチオンを同時に還元する従来の化学的手法とは大きく異なる。また、種々のカルコゲナイド系熱電材料に対応可能なアプローチであり、容易にバルク材料のナノ構造化が可能であることから、高性能熱電材料の作製において有用な手段として期待できる。
学位名
学位名 博士(理工学)
学位授与機関
学位授与機関名 甲南大学
学位授与年度
内容記述 令和5年度(2023年度)
学位授与年月日
学位授与年月日 2024-03-31
学位授与番号
学位授与番号 甲第132号
著者版フラグ
出版タイプ VoR
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Ver.1 2024-06-07 09:03:53.569941
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藤原,良輔, n.d., 電荷補償反応を利用したカルコゲナイド系化合物半導体ナノ結晶の化学合成および熱電バルク材料のナノ構造化.

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